厦门秋季近郊近地面CO2浓度变化特征研究

利用CO2监测仪在厦门近郊中国科学院城市环境研究所超级监测站进行了秋季CO2数据采集,并结合监测站气象要素和气体污染物监测,分析了近地面CO2浓度变化特征、风速风向对其变化特征的影响以及CO2与部分气体污染物的相互关系.结果表明,厦门近郊秋季近地面CO2浓度主要集中分布在375～415μmol.mol-1范围内,约占70.87%;近地面大气CO2日变化曲线呈单峰型结构,CO2浓度日变化范围375.74～418.18μmol.mol-1,日平均最高值出现在黎明前后(408.54μmol.mol-1),最小值出现在午后附近(379.14μmol.mol-1),夜晚(18:00～05:00,北京时间)平均浓度(400.87±4.05)μmol.mol-1高于白天(06:00～17:00)平均浓度(388.86±9.40)μmol.mol-1;风速日变化曲线与CO2呈现完全相反的变化趋势,夜晚时段(22:00～04:00)风速波动范围在1.0～1.5 m.s-1时,对应的CO2浓度变化平稳,基本稳定在(400.72±2.12)μmol.mol-1.白天时段(09:00～18:00)风速变化范围在2.0～2.5 m.s-1时,对应的CO2浓度变化范围较大为379.14～394.83μmol.mol-1;用指数函数模型估测到该站点区域CO2背景浓度为386.84μmol.mol-1;观测期间该站点主要风向为东北偏东,统计该方向上CO2浓度与风速的相关关系,得出CO2浓度与风速呈极显著负相关(r=-0.67),相关系数高于所有方向统计的CO2浓度与风速的相关系数(r=-0.41,P<0.01),不同风向上CO2浓度贡献来源不同;此外,CO2浓度与温度、辐射量呈负相关(r=-0.541/-0.515,P<0.01),与湿度呈正相关(r=0.66,P<0.01);与其它大气气体污染物相比CO2与CO、NO的相关程度较高(r=0.469/0.436,P<0.01),与SO2相关程度较弱(r=0.126,P<0.01),经分析推测监测站点区域CO2排放源部分来自机动车排放,而燃煤排放贡献较小.     

广州秋季灰霾污染过程大气颗粒物有机酸的污染特征

收集广州秋季一个灰霾过程大气颗粒物昼夜样品,进行了26种脂肪酸和8种二元羧酸的定量分析(GC/MS).结果表明,大气脂肪酸和二元羧酸的污染水平较高.灰霾与非灰霾期间脂肪酸和二元羧酸浓度之比分别为1.9和2.5.污染上升过程脂肪酸和二元羧酸晚上浓度(653 ng.m-3)高于白天浓度(487 ng.m-3),而在污染降低过程,白天脂肪酸和二元羧酸浓度(412 ng.m-3)要高于晚上浓度(336 ng.m-3).采样期间二元羧酸和脂肪酸日均值浓度总体上与颗粒物和碳质组分的变化趋势一致.脂肪酸和二元羧酸与有机碳比值大体上与颗粒物污染成反比,比值随着大气颗粒物的增加而降低,27号晚上之后,随着颗粒物的降低而开始增加,说明有机酸主要以直接排放为主,而灰霾对有机酸的富集有明显抑制作用.基于特征比值法(C3/C4)及相关性分析,表明秋季灰霾污染过程脂肪酸和二元羧酸都是以一次排放为主.     

北京市冬季灰霾期NMHCs空间分布特征研究

2005年冬季一个典型灰霾期,在北京市城区和郊区选择了6个代表性采样点(北四环、天安门、苹果园、垡头、首都机场和密云)同时采集并分析了非甲烷烃(NMHCs)和NO x样品.采样期间NMHCs污染水平从高到低依次是:北四环(1 101.29μg·m-3)>垡头(692.40μg·m-3)>天安门(653.28μg·m-3)>苹果园(370.27μg·m-3)>首都机场(350.36μg·m-3)>密云(199.97μg·m-3),采样期北京大气苯污染较严重.北京市城区采样点NMHCs/NO x(2.1~6.3)指示采样期北京市大气臭氧峰值浓度受挥发性有机污染物(VOCs)控制;丙烯等效浓度和臭氧生成潜势均显示,NMHCs的反应性从高到低的次序为:北四环>垡头>天安门>苹果园>首都机场>密云.苯/甲苯比值(0.52~0.76)表明北京冬季除机动车污染外,还存在煤燃烧等其它排放源的影响;异戊烯的区域变化特征表明,北京市冬季异戊烯的人为源有所增加而植物排放减少;丙烷和丁烷浓度的区域变化表明,北京存在城区液化石油气排放.     

三峡库区降水化学组成及时空变化特征

对2000-2009年三峡库区巴南、涪陵和万州3个观测点降水的pH、电导率及其主要化学成分的时空变化进行了分析研究.结果表明,巴南、涪陵、万州降水pH平均值分别为5.76、6.03和5.52,平均电导率分别为117.3、72.3和63.1 μS·cm-1,降水酸化趋势在逐渐增强,污染程度高于北京、成都、深圳、湖南等地.降水中SO42-占阴离子总量的77％,NH4+和Ca2为主要的阳离子.巴南、涪陵、万州3个监测点的[NO3-]/[SO42-]比值较低,分别为0.125、0.164和0.169,表明降水酸化类型为硫酸型.由于排放与气象条件(包括降雨量等)的季节性变化,各离子组分呈现明显的时空变化特征,总体表现为冬春季降水中离子浓度高于夏秋季,污染程度为巴南＞涪陵＞万州.     

人工湿地净化工业区含菲污染降雨径流的效果研究

根据东莞市同沙水库集水区工业区降雨径流的水质特征,采用水平潜流式人工湿地对工业区降雨径流进行模拟净化研究,分析径流主要污染物于湿地床体内的空间变化规律.本研究主要考察了湿地系统中COD、NH4+-N、TN、TP及菲的空间分布特征,以及湿地系统上层多酚氧化酶(PPO)、硝酸盐还原酶(NR)酶活性的变化规律;同时监测湿地系统DO、pH、ORP及水温这4项理化指标,并分析它们对系统中污染物去除效能及酶活性的影响.结果表明,DO、pH、ORP及水温均表现为横向降低趋势,COD、TP及菲的吸附去除在床体前端1/4处已基本完成;纵向,上层DO、ORP均显著高于底层,水平潜流系统总体处于缺氧、厌氧状态,上层COD、TP、TN、NH4+-N及菲去除率分别为底层的1.17～1.36、2.04～2.11、1.40～1.92、1.37～2.30、1.07～1.36倍,净化效能的差异纵向强于横向.NR活性与NO3--N浓度显著正相关,横向上NR、PPO活性差异不明显.     

利用PUF被动采样技术研究长三角城市群大气中多环芳烃的时空分布及来源

大气是环境污染研究领域重要的介质之一,大气被动采样技术在近10年来已发展成为主动大流量采样的重要补充手段.利用聚氨酯泡沫(polyurethane foam,PUF)被动采样技术在区域尺度上对长三角城市群大气中的多环芳烃(PAHs)进行监测.通过对31组采样点的研究发现,长三角城市群大气中PAHs的浓度在10.1～367 ng.m-3之间,苯并[a]芘(BaP)年平均浓度高达2.25 ng.m-3,超出GB 3095-2012规定限值两倍多.PAHs季节变化趋势为秋季>冬季>春季>夏季,秋冬季节长三角城市群大气中BaP的超标范围较大,其中冬季有明显的BaP排放.交通石油源、煤和生物质燃烧和焦炉排放源是该区域大气中PAHs的主要来源,贡献率依次为38.1%、42.4%和19.5%.     

2012年夏季天津城区BTEX污染特征与臭氧潜势分析

采用AMA GC5000BTX在线色谱仪监测天津城区2012年夏季大气中苯、甲苯、乙苯、邻二甲苯和间-对二甲苯(苯系物,BTEX)的浓度,并结合其最大增量活性因子(MIR)计算各组分的最大臭氧生成潜势量.结果表明,观测期间BTEX浓度均值为38.72μg/m3,其中甲苯和间-对二甲苯浓度最高,乙苯和苯次之,邻二甲苯最低, BTEX存在明显的日变化特征,受大气光化学反应和边界层扩散能力共同影响,午后浓度最低,夜间BTEX浓度维持在较高水平,各BTEX日变化趋势一致.苯与甲苯质量浓度的比值为0.77,表明机动车排放是BTEX的主要来源,但石油化工和涂料挥发等因素也对其存在影响.经计算,间-对二甲苯的最大臭氧生成潜势量最高,甲苯、乙苯和邻二甲苯相当,苯最低, 表明BTEX中间-对二甲苯的光化学反应活性最强.     

Spatial and seasonal variability of CO2 flux at the air-water interface of the Three Gorges Reservoir

Difusive carbon dioxide(CO2) emissions from the water surface of the Three Gorges Reservoir, currently the largest hydroelectric reservoir in the world, were measured using floating static chambers over the course of a yearlong survey. The results showed that the average annual CO2 flux was(163.3 ± 117.4) mg CO2/(m2·hr) at the reservoir surface, which was larger than the CO2 flux in most boreal and temperate reservoirs but lower than that in tropical reservoirs. Significant spatial variations in CO2 flux were observed at four measured sites, with the largest flux measured at Wushan(221.9 mg CO2/(m2·hr)) and the smallest flux measured at Zigui(88.6 mg CO2/(m2·hr)); these diferences were probably related to the average water velocities at diferent sites. Seasonal variations in CO2 flux were also observed at four sites, starting to increase in January, continuously rising until peaking in the summer(June-August) and gradually decreasing thereafter. Seasonal variations in CO2 flux could reflect seasonal dynamics in pH, water velocity,and temperature. Since the spatial and temporal variations in CO2 flux were significant and dependent on multiple physical, chemical,and hydrological factors, it is suggested that long-term measurements should be made on a large spatial scale to assess the climatic influence of hydropower in China, as well as the rest of the world.     

华东森林及高山背景区域臭氧变化特征及影响因素

为了探讨华东森林及高山背景区域大气中地面O3质量浓度的变化特征,以及相关物质和气象因子对O3生成和变化的影响,选取国家大气背景监测福建武夷山站2011年3月～2012年2月O3为期1 a的监测数据,研究其浓度变化特征和影响因子,并利用后向轨迹模式探讨区域输送对华东森林及高山背景区域O3质量浓度的影响.结果表明,华东森林及高山区域O3背景浓度为(87.9±34.1)μg.m-3;O3浓度具有明显的季节变化特征,春季>秋季>夏季>冬季;与其它气体污染物的相关性分析结果表明,O3来源于远距离水平输送、平流层注入和光化学反应生成;来自高空、长三角地区、珠三角地区气团的输送导致武夷山背景点O3浓度出现极大值.     

香溪河秋季水-气界面温室气体通量日变化观测及影响因素分析

采用通量箱-气相色谱法对三峡水库香溪河库湾秋季水-气界面温室气体(CO2、CH4、N2O)交换通量进行了连续24 h昼夜观测.结果表明,水-气界面CO2、CH4、N2O的释放通量具有明显的日变化特征:水体除去下午17:00及凌晨05:00吸收CH4外,其余时刻均向外界大气排放CH4,且在凌晨01:00达到排放高峰.CO2和N2O通量的变化规律一致,两者全天均表现为向大气释放;且CO2和N2O通量的昼夜差异较大.CO2白天释放通量范围在20.1～97.5 mg.(m2.h)-1之间,夜间释放通量范围在32.7～42.5 mg.(m2.h)-1之间.N2O白天释放通量范围在18.4～133.7μg.(m2.h)-1之间,夜间释放通量范围在42.1～102.6μg.(m2.h)-1之间.通过相关性分析,秋季香溪河水-气界面CO2交换通量与风速呈显著正相关,与pH值显著负相关,与Chl-a有一定相关性;CH4交换通量与气压有一定的相关性;N2O交换通量与pH值显著正相关.